来源：原子创意

 研究背景
近年来，随着硅场效应晶体管（FETs）在缩放方面接近其基本极限，新一代半导体通道材料的需求变得尤为迫切。二维材料（2D）如二硫化钼（MoS₂），因其原子级薄厚度和高载流子迁移率，显示出在未来晶体管中的巨大潜力。然而，尽管2D材料具备优越的物理和电学特性，适用于它们的高质量介电材料仍然稀缺。这使得基于2D材料的FETs无法实现其理论预测的全部潜力。目前，应用于硅技术的非晶氧化物介电材料（如SiO₂、Al₂O₃和HfO₂）无法与2D材料形成均匀且界面明确的结合，导致界面状态密度高、介电强度低等问题。

 当前问题

非晶氧化物介电材料因其长程有序性被破坏，难以提供与2D材料的良好界面，导致（1）高的栅漏电流（J > 1.5×10⁻² A cm⁻²），（2）高的界面态密度（Dit > 1010 cm⁻² eV⁻¹），以及（3）低的介电强度（Ebd < 10 MV cm−1），这些特性无法满足国际器件与系统路线图（IRDS）的要求。此外，2D材料表面无悬挂键，沉积原子级薄氧化物而不破坏相邻层仍具挑战性。相比之下，晶体介电材料如六方氮化硼（hBN）、氟化钙（CaF₂）和钛酸锶（SrTiO₃）虽然能够与2D材料形成更光滑的界面，但它们的窄带隙和低介电常数使其在实际应用中面临诸多限制。

 新的思路
本研究展示了通过外延剥离和插层氧化技术，制备出原子级薄、单晶结构的Al₂O₃（c-Al₂O₃），作为高质量的顶栅介电层用于2D场效应晶体管（FETs）。该方法在室温下形成稳定、化学计量比明确的原子级薄c-Al₂O₃层，厚度为1.25 nm。得益于有利的晶体结构和明确的界面，该c-Al₂O₃层的栅漏电流、界面态密度和介电强度均符合IRDS的要求。通过一次性转移工艺，将包括源极、漏极、介电材料和栅极在内的完整FET结构转移到MoS₂通道上，制备出顶栅MoS2 FETs。这些FETs展示出陡峭的亚阈值摆幅（61 mV dec⁻¹）、高开/关电流比（108）以及非常小的迟滞（10 mV），表明该技术和材料在生产高质量单晶氧化物并将其集成到完全可扩展的先进2D FETs（包括负电容晶体管和自旋晶体管）中的可行性。

 研究内容 

本研究提出了一种创新的方法，通过外延剥离和插层氧化技术，制备出原子级薄的单晶Al₂O₃（c-Al₂O₃），作为高质量的顶栅介电层应用于二维场效应晶体管（FETs）。研究内容主要包括以下几个方面：

1. c-Al₂O₃的制备:利用范德华外延技术，在石墨烯/锗（Gr/Ge）衬底上通过电子束蒸发沉积单晶铝膜，然后在0.2 ppm氧气环境中进行插层氧化，形成厚度为1.25 nm的原子级薄c-Al₂O₃层。此方法在室温下即可实现，无需复杂的化学工艺和设备。

2. c-Al₂O₃层的特性:通过高分辨率透射电子显微镜（HR-TEM）和X射线衍射（XRD）分析，确认了c-Al2O3层的单晶结构及其在铝表面上的均匀覆盖。结果显示，c-Al₂O₃层具有良好的晶体结构和界面，具备低栅漏电流（J < 1×10^-6 A cm^-2）、低界面态密度（Dit = 8.4×10⁹ cm^-2 eV^-1）和高介电强度（Ebd = 17.4 MV cm^-1），均满足IRDS对低功耗器件的要求。

3. FET器件的制备与性能:采用范德华转移法，将包括源极、漏极、介电材料和栅极在内的完整FET结构一次性转移到MoS₂通道上，制备出顶栅MoS₂ FETs。这些器件展示出陡峭的亚阈值摆幅（61 mV dec^-1）、高开/关电流比（10⁸）以及非常小的迟滞（10 mV）。通过批量制备100个器件，证明了此工艺的可重复性和均匀性。

4. 大面积FET阵列的应用:在4英寸CVD生长的MoS2/蓝宝石晶圆上，成功制备了大面积顶栅FET阵列，显示出优异的电学性能和一致性。70%的器件在亚阈值摆幅为75-175 mV dec^-1，开/关电流比高于10⁶。这些结果表明，通过此方法制备的c-Al₂O₃层在大规模生产中具备显著优势。

 图文解读

【Fig. 1  c-Al₂O₃的制备和表征】

a. 通过外延剥离和插层氧化技术制备原子级薄的单晶Al₂O₃（c-Al₂O₃）。b. 从4英寸Gr/Ge晶圆上剥离Al/c-Al₂O₃的光学图像。c. 目标SiO₂衬底上Al/c-Al₂O₃的横截面高分辨率透射电子显微镜（HR-TEM）图像。d. c图中红框部分的放大原子分辨率图像。e. Al/c-Al₂O₃/SiO₂的电子能量损失（EEL）映射。f. 在氧气缺乏环境（0.2 ppm O₂）中曝光时间与c-Al₂O₃厚度的关系。插图：通过1小时氧化和5小时氧化获得的2 nm和6 nm厚度c-Al₂O₃的横截面HR-TEM图像。g. c-Al₂O₃和a-Al₂O₃的击穿场。h. 各种介电材料的膜厚与击穿场的比较。比例尺：2 nm（c）；1 nm（d, e）。

【Fig. 2  Al/c-Al₂O₃栅极的特性】

a. Al/c-Al₂O₃/MoS₂异质结构的示意图（左）、横截面高分辨率透射电子显微镜（HR-TEM）图像（中）和放大原子分辨率图像（右）。b. 从a中绿色、橙色和蓝色虚线框获得的选区电子衍射图（上）。a中绿色、橙色和蓝色虚线的线强度分布图（下）。c. a-Al₂O₃/MoS₂的HR-TEM图像（左）和重要的隧穿贡献（右）。d. c-AAl₂O₃/MoS₂的HR-TEM图像（左）和重要的隧穿贡献（右）。e. 使用c-Al₂O₃和a-Al₂O₃作为介电层的二维FET的实验栅漏电流。f. 电流与栅极电压的关系。VTG，顶栅电压；VBG，背栅电压。g. 等效氧化层厚度（EOT）与介电厚度的关系。h. 在标准操作栅极电压1V下测量的实验栅漏电流与EOT的比较。i. 噪声功率谱随频率的变化。j. 测量的Si器件和不同二维技术的Dit值比较。比例尺：5 nm（a，底排，中）；2 nm（a，底排，右）；2 nm（c，d）。TAT，陷阱辅助隧穿。

【Fig. 3 c-Al₂O₃/MoS₂ FET的制备与电学特性】

a. 自对准c-Al₂O₃/MoS₂ FET的制备过程。b. 自对准MoS₂ FET阵列的扫描电子显微镜（SEM）图像。c. 带有小气隙的自对准MoS₂ FET的放大SEM图像。d. 自对准MoS₂ FET的横截面透射电子显微镜（TEM）图像。e,f. 短通道三层MoS₂ FET的输出特性（e）和传输特性（f）。g,h. 长通道三层MoS₂ FET的输出特性（g）和传输特性（h）。i. 双扫描传输曲线。j. 使用各种介电材料的MoS₂ FET的实验亚阈值摆幅（SS）与开/关电流比（Ion/Ioff）的关系。比例尺：10 μm（b）；200 nm（c）；100 nm（d）。

【Fig. 4  在4英寸CVD-MoS2/蓝宝石晶圆上批量制备的c-Al₂O₃/MoS₂ FETs】

a. 具有顶栅FET阵列的4英寸CVD-MoS₂/蓝宝石晶圆的照片。b. a中红框区域的放大光学图像。c. b中红框区域的放大光学图像。d. c-Al2O3/MoS₂ FETs的典型输出曲线。e. 100个MoS2 FETs的传输曲线。f. 100个器件的开/关电流比和亚阈值摆幅（SS）的统计分布。比例尺：200 μm（b）；50 μm（c）。

总结展望 

总结：本研究通过创新的外延剥离和插层氧化技术，成功制备了原子级薄的单晶Al2O3（c-Al₂O₃），并将其应用于二维场效应晶体管（FETs）的顶栅介电层。研究结果表明，c-Al₂O₃层具有优异的电学性能，包括低栅漏电流、低界面态密度和高介电强度，均满足国际器件与系统路线图（IRDS）对低功耗器件的要求。通过一次性转移工艺，实现了高质量MoS2 FETs的制备，展示出陡峭的亚阈值摆幅、高开/关电流比以及极小的迟滞。此外，在大面积CVD生长的MoS2/蓝宝石晶圆上成功制备了顶栅FET阵列，证明了该工艺的可扩展性和一致性。

展望：本研究展示的单晶c-Al₂O₃顶栅介电层及其制备方法，为未来高性能二维电子器件的发展提供了新的思路和技术基础。未来的研究可以进一步探索以下几个方向：1. 多种单晶介电材料的开发：除了Al₂O₃，还可以尝试制备其他金属氧化物单晶介电层，以满足不同二维材料的应用需求。2. 提高制备工艺的可扩展性：优化外延剥离和插层氧化工艺，提升大规模生产的效率和一致性，推动该技术在工业生产中的应用。3. 拓展应用范围：探索c-Al₂O₃层在其他电子器件（如负电容晶体管、自旋晶体管等）中的应用，进一步提升器件性能和功能。4. 结合其他二维材料：研究c-Al₂O₃与其他新兴二维材料（如黑磷、过渡金属二硫族化合物等）的界面特性，开发更多高性能的二维器件。通过以上努力，单晶c-Al₂O₃顶栅介电层有望在未来的二维电子器件中发挥重要作用，推动下一代高性能电子器件的研发和应用。

 文章信息

Single-crystalline metal-oxide dielectrics for top-gate 2D transistors

Daobing Zeng, Ziyang Zhang, Zhongying Xue, Miao Zhang, Paul K. Chu, Yongfeng Mei, Ziao Tian & Zengfeng Di

doi.org/10.1038/s41586-024-07786-2

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